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29 个结果
  • 简介:用同步辐射角分辨偏上光电子谱对K/Ru(101^-0)表面上吸附的CO分子轨道的对称性测量发现:结合能在11.2eV的CO-4α1(4σ)分子轨道对s偏振光(在沿<12^-10>的入射面)是禁戒的。结果表明由于K的强烈影响,CO的分子轨道重新排列(sp^2杂化)。根据选择定则和分子轨道的对称性说明,sp^2再杂化的CO分子吸附的桥位取向是<12^-10>晶向。

  • 标签: K/Ru(101^-0)表面 4α1轨道 对称性 CO 分子轨道 偏振光电子谱
  • 简介:LocalstructuresofthemolybdenumsulfidespeciesinthesultidedRh-Mo-K/Al2O3catalystswithvariousrhodiumloadingshavebeeninvestigatedbyXAFS.Fromthefittingresults.theMo-Mocoordinationnumberforthesamplefreeofrhodium(ca.3.7)issimilartothatforthecrystallineMoS2,indicatingthatthesupportedsulfidedmolybdenumspeciesmainlypresentaslargepatechesofMoS2-likeslabs.Fortherhodium-modifiedsamples,however,theamplitudesoftheMo-SandMo-Mocoordinationshellsaresharplyreduced,revealingahighdispersionoftheMoS2-likespeciesinthecatalysts,TheschemeofthemicrostructuresofthesulfidedmolybdenumspeciesstabilizedonthealuminasupportisdiscussedbasedupontheanalysisoftheEXAFSdata.

  • 标签: 硫化Rh-Mo-K/Al2O3 催化剂
  • 简介:采用XRD、EXAFS技术研究了不同Pd含量的Pd-Mo-K/Al2O3催化剂结构,并关联其合成低碳混合醇性能。结果表明,在氧化态Mo-K/Al2O3催化剂体系中添加Pd后,“K-Mo”物相晶粒变小,分散度提高,说明钯可能和钾钼物种发生了较强的相互作用。经硫化还原处理后,发生了氧硫交换,钼主要以MoS2物种形式存在,其粒度随着Pd含量的增加而明显减小。尺寸的显著变化可能导致MoS2与载体作用形式的改变,从而影响CO加氢催化反应的性能。在硫化态催化剂中,Pd的添加不仅能提高CO加氢合成醇的收率和选择性,而且有利于改善产物的分布。基于以上结果,认为“K-Mo”作用物种和Pd物种均为合成醇的催化活性组份,它们间的相互协同作用使催化剂性能得到显著改善。

  • 标签: Pd-Mo-K/Al2O3催化剂 钼基催化剂 合成醇 PD 结构 合成气
  • 简介:Aseriesofrhodium-modifiedMo-K/Al2O3catalystsampleswaspreparedbyvaryingtherhodiumloadingbetween0and1.0wt%andmaintainingmolybdenumandpotassiumcontentsasconstants.ThestructuresofthesampleswerecharaterizedbytechniquesofXRD.LRS.TPR,XPSandEXAFSandcorrelatedtothecatalyticpropertiesofthesamplesforalcoholsynthesisfromsynthesisgas,Itwasfoundthat.intheoxidicrhodium-modifiedsamples.astronginteractionoftherhodiummodifierwiththesupportedK-Mo-Ospeciesoccurs.Thisinteractionfacilitatesthesulfidationandreductionofthesupportedoxo-molybdenumandleadstoadecreaseinthesizeofthemolybdenumspeciesandstabilizationofthecationicrhodiumspeciesonthesamplesduringsulfidation.Uponsulfidation.Thesulfidedmolybdenumspeciesintherhodium-freesampleismanlypresentaslargepatechesofMoS2-likeslabswiththeirbasalsulfurplanesinteractingwiththesupportsurface.Withthemodiricationofrhodiumtothesamples.ThesupportedMoS2-likespeciesbecomeshighlydispersed.asrevealedbythedecreaseintheaveragesizeofthesulfidedmolybdenumspecies.TheinteractionoftherhodiumspecieswiththemolybdenumsomponentmaycausethebasalplanesoftheMoS2-likespeciestobecomeorientedperpendiculartothesupportsurfaceduetofavorablebondingoftheMoS2edgeplanestothesupportthroughMo-O-Albonds.Incomparisonwiththesulfidedsamplefreeofrhodium.thepropertiesoftherhodium-modifiedsamplesforalcoholsynthesisfromsynthesisgasaremuchimproved.Itmostprobablyresultsfromthesynergicinteractionoftherhodiumwiththemolybdenumspeciesthatgivesrisetotheappearanceofthecatalyticallyactivesurfacesofsites.Theco-existenceofcationicandmetallicrhodiumstabilizedbythisinteractionmayberesponsiblefortheincreasedselectivityfortheformationofC2+alcohols.

  • 标签: 催化剂 Rh-Mo-K/Al2O3性能 混合醇合成
  • 简介:采用溶胶-凝胶法制备CoMoO4催化剂,经K助化后分别在空气中于400-800℃下进行焙烧,得到氧化态样品,然后经硫化制得硫化态K-Co-Mo催化剂,对氧化态样品的乙醇分解性能及硫化态样品的CO加氢合成低碳醇的反应性能进行了测试,运用X射线衍射(XRD)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,乙醇分解性能测试表明,催化剂的表面酸性较弱,且随着焙烧温度的升高变化不大,合成醇性能测试结果则显示,催化剂的焙烧温度升高后,其合成醇的产率逐步降低,但醇选择性基本不变,经400℃焙烧的样品,具有最好的催化活性。结构分析结果表明,氧化态样品中存在多种K-Mo-O物种,且随着焙烧温度的提高,钾铝之间作用增强,样品更难以被完全硫化。

  • 标签: K-CO-MO催化剂 溶胶-凝胶法 低碳醇合成 焙烧温度
  • 简介:利用角分辨紫外光电子谱对乙烯和乙炔气体在Ru(1010)表面的吸附及与K的共吸附的研究结果表明:当衬底温度超过200K,乙烯即发生脱氢反应,σCH和σCC能级均向高结合能方向移动。在室温下,σCH和σCC能级位置与乙炔在Ru(1010)表面的吸附时的分子能级完全一致。乙烯发生脱氢反应后的主要产物为乙炔。衬底温度从120K到室温,Ru(1010)表面上乙炔的σCH和σCC能级均未发现变化。室温下乙炔仍然可以在Ru(1010)表面以分子状态稳定吸附。在有K的Ru(1010)表面上,室温时σCC谱峰几乎。碱金属K的存在促进了乙炔的分解。

  • 标签: C2H2 C2H4 K Ru(1010) 共吸附 UPS
  • 简介:采用溶胶-凝胶法,制备了不同钴含量的钴钼超细粒子氧化物,将其与K2CO3干混后进行硫化。使用X-射线衍射(XRI)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征。同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇性能。结构表征结果表明,不含钴的氧化态样品,主要以颗粒度较大的MoO2物种存在;添加钴后,样品粒子的颗粒度大幅度降低,钴钼组分主要以CoMoO3物种的形式存在,当钴含量增加时,CoMoO3的晶形趋于改善。硫化态样品中钼以类似于MoS2物种的形式存在,但粒子尺寸较小。同时,体系中还存在Co-Mo-S和Co9S8物种。XRD和EXAFS结果表明,适量钴的添加,有利于样品的硫化。活性测试表明,钴的加入,明显促进的含量也最高。结合结构表征结果,认为钴是以协同作用的方式参与反应。

  • 标签: 超细粒子 溶胶-凝胶法 K-CO-MO催化剂 低碳醇 合成 钴含量
  • 简介:ThisworkinvestigatedC2F6/O2/ArplasmachemistryanditseffectontheetchingcharacteristicsofSiCOHlow-kdielectricsin60MHz/2MHzdual-frequencycapacitivelycoupleddischarge.FortheC2F6/Arplasma,theincreaseinthelow-frequency(LF)powerledtoanincreasedionimpact,promptingthedissociationofC2F6withhigherreactionenergy.Asaresult,fluorocarbonradicalswithahighF/Cratiodecreased.Theincreaseinthedischargepressureledtoadecreaseintheelectrontemperature,resultinginthedecreaseofC2F6dissociation.FortheC2F6/O2/Arplasma,theincreaseintheLFpowerpromptedthereactionbetweenO2andC2F6,resultingintheeliminationofCF3andCF2radicals,andtheproductionofanF-richplasmaenvironment.TheF-richplasmaimprovedtheetchingcharacteristicsofSiCOHlow-kfilms,leadingtoahighetchingrateandasmoothetchedsurface.

  • 标签: 等离子体化学 放电特性 蚀刻 薄膜 双频率 功率LED